1958年読売アンデパンダン展に出品。1962年山手線内およびホームでハプニングを含む制作を行う。翌1963年赤瀬川原平、中西夏之らとハイレッド・センターを結成し、《ミキサー計画》《シェルター計画》等芸術と日常との境界を攪拌する様々な実験的活動を試みる。

1965年若手芸術家の登竜門であったシェル美術賞において１席受賞、さらに同年長岡現代美術館賞展において《カーテンをあけた女の影》が優秀賞受賞。

また1967年パリ・ビエンナーレにてテアドロン財団賞、翌年ヴェネチア・ビエンナーレにおいてカルロ・カルダッツォ賞、おなじく同年芸術選奨新人賞、1972年東京国際版画ビエンナーレ国際大賞受賞など、国内外で高い評価を得ている。

〈影〉のシリーズ以降も、〈遠近法〉〈波〉など虚構と現実の相互侵食を問いかける作品を制作、後期には生命の根源を連想させる〈熱帯〉〈原始〉シリーズへと展開。

1996年三鷹市美術ギャラリー及び新潟市美術館にて「高松次郎の現在 1960-1996」展開催。
1998年6月没。翌年国立国際美術館、2000年千葉市美術館において個展開催。

2003年三鷹市美術ギャラリーにて「再検証・高松次郎絵画作品～アトリエ～」展開催。
2004年回顧展「高松次郎－思考の宇宙」（府中市美術館、北九州市立美術館）、2013年「ハイレッドセンター：『直接行動』の軌跡」（名古屋市美術館、渋谷区立松濤美術館）、2014年「高松次郎ミステリーズ」（東京国立近代美術館）、2015年「高松次郎 制作の軌跡」（国立国際美術館）開催。
生前三鷹市在住。

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三鷹市芸術文化センター 館内アートワーク：高松次郎